在国共内战结束前，于斌遵照梵蒂冈的命令，离开南京前往美国，在纽约成立中美联谊会。1954年到了台湾。

台湾人声称其以一介布衣，秉持爱国 信念，折冲论道于国际之间，相继获得南美及拉丁美洲诸国在联合国对台湾的支持，并先后 促成台湾和拉丁美洲诸国复交及台湾和南越建交；并邀请国外大修会协办辅仁大学复校于台北。　1959年，教皇约翰二十三世任命他为辅仁大学校长。次年，在台北县新庄兴建校舍，宣布辅仁大学正式复校。于斌将辅大校训由“以文会友，以友辅仁”改为“圣美善真”,原句则移至其亲撰之校歌内。而辅大歌词内有一句是“三知求是，明德日新”，所谓三知是指“知人，知物，知天”。

1966年，鉴于其中华文化的造诣，于斌被台湾当局政府任命为“中华文化复兴运动委员会”副主任委员；不久，又担任“中华学术院”哲学学会会长。 此后，还相继担任过“国民大会”主席团主席；“中国电视公司”常务董事等职务。